合成气（H 2和CO的混合物）是煤、天然气、CO 2甚至含碳废物等非石油碳资源利用的重要平台，其催化转化为烃类产品引起了广泛的研究关注最近几年。与传统的费托(FT)催化剂相比，金属位点上C-C链的形成是无法控制的，并且碳氢化合物的分布受安德森-舒尔茨-弗洛里(ASF)分布控制。根据ASF理论，禁止形成具有高辛烷值的支链烃，线性汽油范围烃（C 5 -C 11）的最大选择性限制在48%。提高C 5的选择性-C 11，一种由金属氧化物和Zeolite组成的新型双功能催化剂被发现。这些催化剂在两个不同的位点将CO活化（转化为甲醇或乙烯酮）和C–C偶联分离，从而能够以极高的选择性精确合成C 5– C 11。然而，到目前为止，还没有研究异链烷烃的形成机理以及与常规FT/ob欧宝体育富网入口催化剂的比较。
近日，厦门大学王叶教授课题组设计了一种由尖晶石ZnAlO x和具有十元环通道的一维SAPO-11ob欧宝体育富网入口组成的双功能催化剂。发现合适的SAPO-11ob欧宝体育富网入口微孔尺寸、高压、适中的温度和双功能组分之间的近距离可以促进C 5 -C 11汽油范围烃的形成。在优化条件下，C 5 -C 11范围烃的选择性可以达到79%，CO转化率为24%，远高于传统的FT工艺。有趣的是，ZnAlO x /SAPO-11催化剂可以优先催化形成异链烷烃，C 5 -C 11范围内的异链烷烃与正链烷烃的比例高达13。此外，大多数烃分子是单支链的。考虑到SAPO-11的微孔只能容纳直链烃分子，提出单支化异构体的形成遵循孔口催化机制，即直链烃的异构化只能发生在孔口区域附近，天然ob欧宝体育富网入口通道。相比二支化的异构体，该单支化异构体被酸位点裂解的倾向较低，因此可以在恶劣的反应条件下存活。这可能是ZnAlO x /SAPO-11的产物选择性在反应过程中非常稳定的原因之一。这项工作展示了C1化学中孔口催化的第一个例子，并初步揭示了异链烷烃在新兴双功能氧化物ob欧宝体育富网入口催化剂上的形成机制。
